KMLabs XUUS₄™とCoherent Astrella®を用いた25-50 nmのウルトラファーストレーザCoherent EUV

はじめに

レーザの発明がここ数十年の科学技術に革命をもたらしたように、最近の卓上スケールのCoherentレーザ光源の開発は、はるかに短い波長、EUV、および軟X線において、これらの短い波長でレーザのような性能を必要とする理科学技術の用途に変革的な影響を与える可能性があります。Coherent EUVは、高ピーク出力のウルトラファーストレーザを用いた高次高調波生成（HHG）プロセスによって生成されます。^[1] HHG光源の用途には、EUVリソグラフィの計測、分光、顕微鏡、^[2]、および分子、^[3]磁性、^[4,5]材料、^[6]およびナノシステムの動的研究が含まれます。^[7,8] 用途の要件に応じて、HHG光源の特性は、アト秒の時間分解能または30 meV/0.1 nmのエネルギー/スペクトル分解能、^[9-11]または12 nmの空間分解能を持つコヒーレントなイメージングを可能にするように調整することができます。^[2]

HHGプロセスでは、高強度フェムト秒レーザがガス媒体に集光され、ガスの電界イオン化の過程で高次高調波が発生します。^[12]しかし、HHG光源を最適に実装するには、単にガスジェットやセルに光を集光すればよいというわけではありません。EUVへの変換効率は複数のパラメータに依存し、桁が変わることもあります。初期の実験では、単に高い高調波の発生を観察することが目的であったため、この最適化（フェーズマッチング）は重要ではありませんでした。しかし、これらのソースがより困難な実世界の用途で使用されるようになると、可能な限り最高の光子を達成することが成功のためにますます重要になってきます。かつては、科学者たちはしばしば、あるソースの実装だけに1～3年を費やしていました。その場合でも、EUVにおける光束測定は困難であり、誤差が生じやすいため、光源は最適化されておらず、出力も不足するため、用途目的が実現できなくなる可能性があります。HHGベースのEUV光源の実装を成功させるには、光子とスペクトルの測定を簡素化し、信頼性の高いEUV光子仕様を可能にする包括的なアプローチが必要です。

KMLabsは、中空導波路内での位相整合変換によりEUV発生効率を向上させる技術を開発し^[13-15]、商用XUUS₄™製品ラインでこの技術をさらに最適化しています。^[16] 強力なHHG「卓上型X線レーザ」システムの3つの主要要素は以下の通りです。(1) 堅牢な高平均出力、高繰返し率のフェムト秒駆動レーザ、(2) 高調波発生のために最適に実装された、差動励起ガスターゲット形状、(3) 損失を最小限に抑え、熱負荷を管理するように設計されたEUV伝送システム。これにより、それぞれの用途に対して安定した高品質の出力ビームを提供することが可能になります。KMLabs社は、数年前からXUUS₄™システムをDragon™およびWyvern™ウルトラファーストレーザシステムと完全に統合された仕様のシステムとして供給していますが、XUUS₄™およびビームラインシステムは、適切なパルス幅、ビーム品質、および安定性の仕様があれば、Coherent Astrella®のような他の高品質のウルトラファーストレーザで駆動することができます。 

試験の概要 

試験に使用した構成を図1に示します。この試験は、Coherent Astrella®、XUUS₄™、KMLabsの標準的なビームライン構成の一つであるモジュール化されたEUVイメージング分光器から構成されています。ここでは、試験結果を要約し、この構成により、幅広い理科学用途を可能にする光子レベルで、最大50 eV（～30 nm）までの光子エネルギー範囲で安定したEUV光出力を生成できることを示します。レーザ、XUUS₄™、およびビームラインを含むシステム全体は、一つの適度な大きさの光学テーブル（～5' x 10'）を占有します。 

2.1 Coherent Astrella®

Coherent Astrella®増幅器レーザシステムは、高加速寿命試験（HALT）/加速ストレス性能試験（HASS）技術を駆使して開発された産業用ワンボックスウルトラファーストチタンサファイアレーザ増幅器で、高い信頼性と信頼性の高いパフォーマンスを実現します。パルス幅35 fs、繰り返し率1 kHz、800 nmで、パルスあたり最大7 mJを生成できます（表1）。Vitara®オシレータ、ストレッチャー、Coherent Revolution® QスイッチNd:YLFレーザを備えた再生増幅器、そして最後にパルスコンプレッサーを含むすべてのレーザコンポーネントがコンパクトな（26 cm x 79 cm x 125 cm）ヘッドに収められています。Astrella®の設計は、信頼性と堅牢な長期動作について、広範囲にわたって試験されています。

2.2 KMLabs XUUS₄™

KMLabs XUUS₄™は、高度に設計されたHHG光源およびビームラインシステムで、設置後1日でコヒーレントなEUV光を発生させることができます。XUUS₄™ TM HHGソースは、最適な変換効率でEUVを生成し、ビームラインモジュールは、最小の損失、最大の柔軟性、および幅広いユーザーカスタマイズで実験へのビーム供給を劇的に簡素化します。このアプローチにより、レーザ科学技術のこの魅力的で新しい応用分野への参入障壁が低くなります。

KMLabsのXUUS₄™システムは、単一の堅牢なオプトメカニカルプラットフォーム上に構築されています。0.1～6 mJのエネルギー、1～100 kHzの繰り返し周波数のフェムト秒（～50 fs未満）レーザビームを入力とし、XUUS₄™の構成と駆動レーザのパラメータに応じて、2～50 nmの波長を持つコヒーレントなEUVまたは軟X線ビームを生成します。KMLabs XUUS₄™は、励起光をガスで満たされた中空導波路^[13-15]に集光し、レーザビームとガス流の経路を100%オーバーラップさせながら、レーザを長さ方向に高強度に集光します。XUUS₄™は、この特許技術を実装するために、独自のHHG導波管カートリッジ設計を採用しています。最適化された差動励起により、ガス使用量を最小限に抑え、Ne、Kr、Xeなどの高価なHHGガスも経済的に使用できます。導波路で生成されたEUVは、生成光の再吸収を避けるため、効率的な差動励起によって生成された真空経路を伝搬します。ガスジェットに比べ、ガス消費量は桁違いに少なく、差動励起により、ヘリウムを含むあらゆるガス（このガスは、他の構成では効果的に維持できない高い～1気圧の目標圧力を必要とします）での真空励起負荷を最小限に抑えながら、目標圧力を最適化することができます。異なるガスが、異なるスペクトル領域に最適化されたHHGスペクトルを生成します。Xe/Krは長波長・低エネルギー光に最適で、Heは短波長（13.5nmなど）に最適です。

HHGの変換効率はピーク強度（短パルス、M² ～1、最小ASE）に強く依存するため、集光スポットへの最適なビーム供給にも注意が必要です。XUUS独自のレーザビーム管理システムは、長時間の使用においても光源の位置と光束の安定性を維持します。これは、コンピュータ支援によるレーザビームの自動アライメントとポインティング安定化システムによって実現されます。また、便利なリアルタイムのレーザビームパラメータ監視およびログシステムも含まれています。その結果、EUV光源のビーム位置安定性は、駆動レーザのビーム位置安定性性能を上回ります。これは、EUV波長での信頼性の高いアライメントの重要な要件です。優れた長期および短期安定性により、これまでに実装された中で最も安定して使用可能なHHGソースが得られます。これにより、ユーザーは線源をそれ自体を実験としてではなく、真の卓上「X線レーザ」として扱うことができます。

試験結果

KMLabsとCoherentは、サンタクララにあるCoherentの施設で、量産型Astrella®レーザとXUUS₄を用いてHHG測定を行いました。Astrella®出力の初期特性評価と、入射ビームサイズを調整するための望遠鏡の導入後、XUUS₄™の設置が約1日かけて行われました。

XUUS/Astrella®を組み合わせたHHGを2つの波長領域で評価しました。a) アルゴンガス中で生成された「近EUV」スペクトル（スペクトルのピークは〜35 nm）、b) ヘリウムガス中で生成された「深EUV」スペクトル（スペクトルのピークは13.5 nm）。ケースa) の場合、Astrella®レーザによる最適なパルスエネルギーは1.5 mJであることがわかりましたが、ケースb) の場合、それは6 mJでした。Astrella®レーザの全出力はEUV生成には必要ないため、パルスエネルギーのかなりの部分は、励起プローブ実験用のOPAの励起など、他の目的に確保できることに注意することが重要です。

測定された主要なEUVパラメータを表2にまとめます。光子の定量的な測定値を取得するために、NISTトレーサブルなEUVフォトダイオードと相互参照されたEUV高感度CCDカメラと、事前に測定されたスループットのビームライン要素を使用しました。ビームラインの試験構成と校正方法については、付録Aで詳しく説明しています。

ケースa) とb) で得られたEUVスペクトルをそれぞれ図2と図4に示し、EUVビームの出力とビーム位置安定性を図3に示します。EUVスペクトルの形状は、発光が明るく位相が一致するパルス中の時間におけるレーザのピーク強度、アルゴンガス中の長波長の再吸収、基本波と低次高調波を除去するために使用されたアルミニウムフィルターの透過率など、いくつかの要因による結果です。図2に示すArガスを用いて記録されたスペクトルは、23次をピークとする奇数倍音（17-27次）で構成されています。検出器で測定された光束は、35 nm（hν = 35 eV）における23次高調波に対して、1.2x10¹¹（+/- 20%）光子/秒/高調波の光源での光束に相当します。検出器で測定された光子は2.1x10⁷光子/秒で、この場合、検出器の飽和を避け、正確な測定を確実にするために、非常に厚く、高損失のアルミニウム薄膜フィルターを使用してビームを減衰させました。

EUV光を使った実験のセットアップでは、光源での光束と実験に供給される光束の間に大きなずれが生じることがあります。高度に最適化されたビームラインであっても、光損失は通常0.1～10%の範囲のスループットに対応します。正確な値は、リフォーカスや特定の波長を選択するために使用される光学系のスループットや、あらゆる可視/近赤外光を遮断するために使用される薄膜フィルターのスループット（すべての波長に感度のあるCCDなどの検出器を使用する場合に必要）に依存します。実際の実験用途の仕様によって、必要なビーム伝送システムのスループットが決まり、実験のスループットや実現可能性を計算する際に考慮する必要があります。

図4は、ヘリウムガスを使用した高エネルギーHHGのケースb) で得られたスペクトルを示しています。ここで、スペクトルは13.5 nm付近にピークがあり、最適化後の光子は、5.3x10⁴光子/秒の検出器での測定光子に基づいて、光源において、～1.5 x 10⁷光子/秒/高調波と決定されました。したがって、Astrella®を使用すると、13.5 nm（92 eV）までのHHGが可能となります。ただし、この光子は35 nmでの光子よりも数桁低いものです。この動作モードは、いくつかの予備的な分光研究にとって有用であり、ユーザーはXUUS₄™/Astrella®のセットアップを主にhν~50 eVまでのHHGに使用することが期待されます。

まとめと結論

XUUS₄™システムは、コロラド大学のKapteyn/Murnaneグループによる20年以上にわたる研究の集大成です。Kapteyn/Murnaneグループは、1) 20-30 fsパルスを発生するウルトラファーストレーザ増幅器システムの開発、2) 高調波発生プロセスの基礎物理を探求する研究、3) 高忠実度EUVイメージングのような最も要求の厳しい用途でHHG光を利用するための実験的アプローチのパイオニアです。上記の試験結果は、KMLabsのXUUS₄™とCoherent Astrella®を組み合わせてレーザを使用する際の確かな根拠となります。

参考資料

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3. E Gagnon、P Ranitovic、A Paul、CL Cocke、MM Murnane、HC Kapteyn、AS Sandhu、「Soft x-ray driven femtosecond molecular dynamics」、Science 317(5843)、1374-1378 (2007)。 

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6. C Chen、ZS Tao、A Carr、P Matyba、T Szilvasi、S Emmerich、M Piecuch、M Keller、D Zusin、S Eich、M Rollinger、WJ Youa、S Mathias、U Thumm、M Mavrikakis、M Aeschlimann、PM Oppeneer、H Kapteyn、M Murnane、「Distinguishing attosecond electron-electron scattering screening in transition metals」、Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 114(27)、E5300-E5307 (2017)。dx.doi.org/10.1073/pnas.1706466114

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12. JL Krause、KJ Schafer、KC Kulander、「HIGH-ORDER HARMONIC-GENERATION FROM ATOMS IONS IN THE HIGH-INTENSITY REGIME」、Physical Review Letters 68(24)、3535-3538 (1992)。dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.68.3535。

13. CG Durfee III、A Rundquist、HC Kapteyn、MM Murnane、「Guided wave methods apparatus for nonlinear frequency generation」、US Patent #6,151,155 (2000).

14. T Popmintchev、D Popmintchev、MM Murnane、H Kapteyn、「Method for phase-matched generation of coherent VUV、EUV、x-ray light using VUV-UV-VIS lasers」、US Patent #61/873,794 (Notice of Allowance、2015)。

15.TV Popmintchev、DV Popmintchev、MM Murnane、HC Kapteyn、「Generation of VUV、EUV、Xray Light Using VUV-UV-VIS Lasers」、(Google Patents、2017)。

16. KMLabs、「XUUS™ Coherent EUV Soft X-Ray Source」(2017)、11/12/2017取得、https://kmlabs.com/product/xuus/。

付録A:EUV光子測定方法

HHG光子を正確に測定するために、KMLabsでは図5に示すようなビームライン構成を採用しました。HHG光子の正確な測定には多くの落とし穴が考えられます。その第一は、基本的な駆動レーザ波長である800 nmと、検出器の検出範囲内ではあるが分光分解される波長の範囲外である高調波波長の両方で、検出器に入射するすべての背景光を遮断することです。KMLabsは、誤測定を防ぐための厳格な手順を開発しました。最も厳密なプロセスでは、NIST校正済みのフォトダイオードを用いてHHGビームの総光子を測定し、その後、スペクトルをCCD上に分散させ、高調波次数ごとの光子を決定します。

この一連の測定では、CCD検出器はKMLabsでNIST校正の半導体レーザと相互校正され、光子測定はCCDを使用して決定されました。さまざまなスペクトル領域が、わずかに異なるビームライン構成を使用して校正されます。たとえば、図2のスペクトルでは、表3に概要を示した構成を使用して30～50 nmのスペクトルが分離されています。

薄い金属フィルターには必ず存在する小さなピンホールからの800nmの漏れを避けるため、2枚のフィルターを使用しています。さらに、これらのフィルターは酸化により時間と共に処理能力が低下するため、インラインで3つのフィルターを連続して使用します。帯域外放射を遮断するには、これらのうち2つあれば十分であり、対象スペクトル領域における各フィルターの透過率の合計を正確に測定することができます。分散スペクトルはCCDで特徴付けられ、1つのスペクトルピークの光子は、この検出器で測定された積算カウントによって推定され、事前にNIST校正半導体レーザを使用して測定された光子と相互参照されます。光源におけるフラックスは、ビームライン効率を考慮してバックアウトすることができます。波長13.5 nmのスペクトル測定では、ビームラインのパラメータを表4に示します。