ホワイトペーパー
Coherentのフェムト秒増幅器の出力から受けるTHz研究のメリット
安定したCoherent Elite Duoからの高いパルスエネルギーとパルスの繰り返し率の組み合わせにより、CEPの安定性に優れた強力なTHzパルスが可能になり、これは半導体内における高電場の電子の挙動を調査するために使用されます。
はじめに
レーゲンスブルク大学のルパート・フーバー教授の研究室では、Coherentのウルトラファーストレーザ・再生増幅器モデルLegend Elite Duoを使用してCEPの安定性に優れたTHzパルスを生成しています。このパルスは、100 MV/cmに近い過渡のTHz電場の影響下におけるGaSe試料内の電子の挙動の調査に使われています。GaSe検出器において、8fsパルスにより、試料からの信号に電気光学的な「ストロボスコープ」のゲーティングを適用することで、ブロッホ振動や、そうした高い電界において短時間でのみ出現するコヒーレントおよび干渉導電メカニズムに関する、重要な情報を含むデータを得ています[1]。この情報は、コヒーレントエレクトロニクスと潜在的なコヒーレントのTHzレート電子コンピューティングにおいて、初期段階の分野で使用できます。副次的な特長として、試料から放射される信号は、遠赤外線の0.1THz未満から紫外線の675THzまでを一意にカバーし、高次高調波の拡張された「はしご」の形をとることが示され、これらすべての範囲で完全な位相安定性を備えており、フォトニックの実験で使用することができます。Legend Elite増幅器のパルスエネルギーと安定性により、高磁場振幅と高調波を安定したCEPで発生させることが可能になります。
固体エレクトロニクスの新領域
マイクロエレクトロニクスの出力と密度は、ムーアの法則に従って、一見したところ増加の一途をたどっています。長年にわたり、この包括的な業界ロードマップに歩調を合わせていくための主な課題は、これまで以上に構造を小型化して製造することであり、想定される回折限界をはるかに超えたマイクロリソグラフィーが進んでいます。しかし、ゲートラインやその他の機能がわずか数十ナノメートルにまで小さくなると、固有の材料特性が障害となり始めます。たとえば、低誘電率誘電体の使用増加が確認されています。新たな課題としては、非常に高い電場による他の影響や、物理的寸法の縮小に起因するコヒーレントや量子現象の発生が挙げられます。いわゆるコヒーレントエレクトロニクスを含む統合エレクトロニクスの継続的な進歩には、このような極端な条件下で電子（および正孔）がどのように振る舞うかをより深く理解することが必要です。
たとえば、最新のICでは電界が一時的に1 MV/cmを超えることがあるため、固体物理学者は、この大きさ以上の電界で基本的な電荷輸送のメカニズムがどのように変化するかを知りたがっています。これは、多くの半導体材料の一般的な破壊電界が1 MV/cm程度であり、それ以上の電界が印加されると、急速に破壊（燃焼さえも）が発生するためです。さらに高い電界を数フェムト秒の間安全に印加できるようにするための解決策の1つとして、ウルトラファーストTHzパルスの使用があります。
なぜTHzパルスなのか？
THz放射は、赤外線領域とマイクロ波領域の間に挟まれた電磁スペクトルの部分です。有用な強度のTHz放射は、従来の（黒体などの）方法では発生させることが非常に難しいことで知られています。このような理由により、この放射ウィンドウがただの珍しいものから様々な科学的および商業的な用途で重要なツールになったのは、近年レーザベースの手法と巧みな高速検出スキームが開発されたからこそです。
ここで説明したように、ウルトラファーストレーザを用いた周波数混合技術により、30マイクロジュールもの高エネルギーと数十フェムト秒以下のパルス幅を有するコヒーレント広帯域THzパルスの生成が可能になります。このパルスは、試料に焦点を合わせると100 MV/cmに近い局所電場を発生させることができるため、半導体の研究に有用です。THz光子のエネルギーは典型的な半導体バンドギャップより2桁かそれ以下であるので、THzの高電場は正確で調整可能なバイアスとして機能します。さらに、瞬間的な電界強度は、多くの半導体の典型的なDC破壊電圧よりも2桁大きくなる可能性がありますが、パルスの持続時間は短い（フェムト秒）ため、実際に発生する材料破壊のリスクを伴うことなく、結果として生じる高電界効果が研究できることになります。
CEPの安定性に優れたコヒーレントTHzパルスの生成
2008年、フーバー教授の研究グループは、電界の振動とパルスのキャリアエンベロープとの間の位相が非常に安定しており、容易に調整できるTHzパルスを生成できる方法を実証しました。ここで概説した研究は、半導体、この場合はセレン化ガリウム（GaSe）中の電荷輸送を研究するために、これらのCEPの安定性に優れたTHzパルスを初めて使用したケースになります。（他のグループによる既往研究では、強力でCEPが不安定なTHzパルスの半導体に対する効果が調べられていました。）CEPの遅延を調整できることにより、これまで明らかになっていなかった伝導経路に関する情報を明らかにすることができると予想されていました。
図1に示されているように、組織構成の中心となるのは、パルス発振Coherent Evolutionレーザによって励起されたCoherent Legend Elite Duoウルトラファーストレーザ・再生増幅器です。この増幅器は、低ノイズのCoherent Verdiレーザによって励起されるチタンサファイアのCoherent Vitaraレーザオシレータによってシードされます。増幅器の出力ビームは、2つの同調可能な光パラメトリック増幅器（OPA）を励起するために使用されます。これら2つのOPAの信号波長は、適切な差周波発生（DFG）結晶で結合されたときに、これらの出力間にテラヘルツ周波数差（たとえば30THz）を生成するように同調されます。DFGの技術を使用すると、結果として得られるパルスは「受動的に」CEPが安定になりますが、CEPの安定化励起レーザは必要ありません。
図1. このTHz研究で使用された実験システムの概略図。
THzパルスを生成する他の方法と比較して、フーバー教授が用いる手法にはいくつかの特長があります。まず、THzパルスはコヒーレントであるため、半導体または誘電体材料に集束したときに高電界を発生させることができます。また、THzパルスの中心波長は、2つのOPA間の周波数（波長）差を調整するだけで容易に同調できます。このようなパルスにより、下記に示すいくつかのパラメータの関数を用いて効果を調べることができます。電界強度、THz周波数、CEPオフセット。
強力な増幅器の必要性
本研究で使用したレーザシステムの心臓部はチタンサファイアの増幅器であり、主に高いパルスエネルギー、高い繰り返し率（従って高い平均出力）、優れたビーム品質、および冷却の容易さのためにこの増幅器が選ばれました。ここでは、これらの特性が非常に重要である理由と、Legend Elite Duoがこれらの特長をどのように独自に提供しているかを検証します。
フーバー教授チームのメンバーであるオラフ・シューベルト博士は次のように述べています。「高いパルスエネルギーは2つの理由から重要になります。まず、これによりTHzパルスのエネルギーが最も高くなり、したがって半導体試料中の過渡電場が最も高くなります。そして、同様に重要なことは、CEPの安定性に優れたTHzパルスを生成するこの方法では、完全に位相が相関している2つのOPAを使用しなければならないということです。この相関関係を達成する唯一の確実な方法は、単一の増幅源から両方のOPAを駆動することです。この増幅源によって、両方のOPAに単一の白色光シードパルスだけでなく、増幅の駆動力も提供される必要があります」フーバー教授がTHzのセットアップを最初に組み立てたとき、必要な3kHzの繰り返し率で利用できる最大パルスエネルギーは、Legend Elite Duo*では5ミリジュールでした。
このタイプの研究では、実験に伴うすべての相互作用は非線形的であるにもかかわらず、反復率が高いため、より短い時間の中で複数のパラメーターの実験を行うことができます。Legend Eliteは、3kHzで最大15mJ/パルスを提供する周波数2倍のNd:YLFレーザである強力なEvolution -HEによって励起された場合、3kHzでも高いパルスエネルギーを提供します。
OPAは非線形なデバイスであるため、ビームの品質（すなわち、低M2）と低ノイズが重要な要素になります。実際、その効率（つまり出力）は励起レーザのビーム品質に大きく依存します。加えて、THzの生成とそれによる高次高調波は、入力電力の変動が増幅される非線形プロセスであるため、ポンプビームの振幅ノイズによってマイナスの影響を受けます。ビームの品質が向上しノイズが改善されると、データのSNRは大幅に向上し、データの収集時間が短縮されます。
図2. THz駆動場の波形（青の実線）は、全幅半値109 fsの強度を持った正規分布のエンベロープ（黒の点線）を特徴とし、これには3つの光サイクルが含まれています。過渡現象をGaSeセンサー（厚さ40μm）の中で、8fsの近赤外線ゲートパルス（中心波長0.84μm）によって電気光学的に記録しました。
Coherent Legend増幅器は、短期および長期の両方で一貫した高ビーム品質とノイズを提供するように設計されているため、各実験のデータセットが迅速に取得されるだけでなく、再現性も非常に高くなります。
電気光学検出 – フェムト秒の速度でのTHz信号サンプリング
すでに述べたように、半導体（GaSe）試料に集束させると、強力なTHzパルスはフェムト秒の時間スケールで振動する100 MV/cmの電場を生成します。この電界ではGaSe中の電子が励起され、この振動励起の結果として再放出されるTHz放射を「ストロボスコープ的に」検出することにより、そのダイナミクスはフェムト秒の解像度で確認できます。
これらのTHz信号パルスは、ポッケルス効果を用いて記録されます。従来のポッケルスセルでは、KD*Pなどの結晶に高電圧の電場が印加されます。これにより、結晶は入射光放射の偏光を回転させます。交差偏光子を追加すると、アクティブな光スイッチが得られます。ここで述べた研究では、THzの電場が比較的遅い電場に取って代わり、過渡複屈折を引き起こします。THzの電場振動の高速センシングは、OPA出力の一部をYAG結晶に集束させて、これらのスペクトル的に広いパルスを8fsのパルス幅に再圧縮することによって生成される超連続パルスの伝送における偏光シフトを検出することによって実行されます（図1参照）。（初期の一連の実験では、これらのパルスはファイバーレーザから生成されました[2]。）
さらに、時間平均された信号は、InGaAs半導体レーザアレイとシリコンCCDを備えた分散モノクロメータによって周波数領域にマッピングされます。このセットアップにより、ポッケルスで検出されたデータとともに、テラヘルツ領域から遠赤外線や可視スペクトルまで放射スペクトルをマッピングすることができます。
エレクトロニクスへの影響 – ブロッホ振動など。
フェリックス・ブロッホは85年前に、このGaSe試料のような周期固体内の高度に加速された電子は、その有効波長が結晶格子と同じサイズスケールであるため、急速な振動を受けると予測しました[3]。（これは、より長い波長における光子と周期構造との間のよく知られた干渉に似ています。）しかし、電子の散乱が非常に速いため、天然の固体の中でブロッホ振動を観測することはほとんど不可能です[4]。フェムト秒THzパルスを用いることにより、励起のタイムスケールは散乱プロセスと同等かそれより速くなり、振動電子は0.1～675THzの周波数範囲にわたって検出可能な電磁放射を放出します。
専門的に言うと、THz励起パルスが外部電場を急速に切り替えると、電子は価電子帯と伝導帯の間で遷移します。これらは、光子エネルギーが低いため、線形の光吸収では不可能です。さらに、結果として生じる放射の細部は、励起パルスのCEPオフセットの変化に非常に敏感に影響されます。
図3. GaSe試料中の電子の振動励起により、0.1～675THzまでの拡張ラダー型の高調波が放射されます。
フィリップ大学マールブルクのステファン・W・コッホとマッキロ・キラのグループは、パーダーボルン大学のトルステン・マイヤーと共同で、ブロッホの独創的な予測をはるかに超える完全量子多体理論を構築することによって、この依存関係の分析に成功しました[5]。簡単に言うと、3つの異なる価電子帯と2つの伝導帯が関係していることを示しました。この複雑な状況により、価電子帯と伝導帯間で行われる励起のための経路が複数提供されます（図4参照）。同研究グループは、観察されたCEPの依存関係が異なる経路間の干渉の結果であることを示しました。
図4. 電子はGaSeの5つの異なる帯域（3つの価電子帯と2つの伝導帯）の間を移動でき、複数の励起経路を提供します。
簡単に言うと、これらのユニークなデータは、テラフロップのクロックレートにおいて将来の半導体デバイスに関連する、これまで隠されていた量子電子現象を明らかにしています。具体的には、これらのデータによって、光の単一サイクルの時間スケールでの高電場電荷輸送の新しい領域への最初のきっかけがつくられます。
フォトニクスへの影響 – 位相同期高次高調波
フォトニックの観点から見ると、GaSeが放射する放射線の性質も同様に興味深いものであり、広く重要かつ有用である可能性があります。まず、この放射は非常に広い範囲の高調波、ひいては周波数をカバーしています。これは、信号強度が自然に減衰し、光検出器の波長範囲を超える前に、0.1THz未満の基本周波数から可視光線や675THzの22次高調波まで及んでいます。
この周波数コムの2つの側面により、この放射はそれ自体がフェムト秒のタイムスケールで他の科学的方法を実行するための有用でユニークなツールになります。1番目に、それは非常に長い高調波のラダーであり、2番目に、すべての高調波はコヒーレントであり、電磁スペクトルの非常に大きな範囲にまたがっているにもかかわらず、位相が正確に同期されているということです。フーバー教授のグループは周波数に関して、たとえば6次高調波を2倍して、この高調波と12次高調波の間の干渉を検出することで標準的なf-2f干渉測定の比較を行うことにより、このCEPの安定性を確認しました。これにより、完全な10分間の測定間隔にわたって、マイクロラジアンレベルでのCEPの安定性が明らかになりました。
概要
集積化された半導体回路をこれまで以上に高密度かつ高速に開発するためには、半導体物理学の新しい領域を開拓する必要があります。高エネルギーで安定性に優れたフェムト秒レーザ増幅器は、THz領域の高調波発生のような高度に非線形なプロセスを励起することにより、高電場で高速の固体物理学を研究するための独自のツールを提供します。これらの条件下でのコヒーレント電子効果に関する新しい情報が明らかになったことに加えて、重要で副次的な特長は、電磁スペクトルの可視範囲を通じてTHz全体にわたって、持続時間がフェムト秒の位相安定化された高調波の拡張ラダーが生成されることです。このラダーは、最先端のフォトニック実験に役立つ可能性が高いです。