Femtosekunden-Verstärker bietet betriebsbereiten Zugang zu extremen Betriebsbedingungen

Dadurch bietet Astrella Leistung auf Knopfdruck mit bis zu 7 mJ pro Puls bei 800 nm und einer Pulsbreite von < 35 fs bei einer Wiederholungsrate von 1 kHz. Sämtliche Laserkomponenten befinden sich in dem kompakten Kopf (26 cm x 79 cm x 125 cm). Diese Verstärker bieten außerdem eine hervorragende Langzeitstabilität, was bei Experimenten wie der zweidimensionalen (2D) Spektroskopie, bei denen die Datenerfassungszeiten mehrere zehn Stunden betragen können, von entscheidender Bedeutung ist.

Mehrere wichtige neue Anwendungen in der Physik, Photochemie und Materialwissenschaft benötigen noch kürzere Pulsbreiten und/oder sehr kurze Wellenlängen – beispielsweise um Pulse im extremen Ultraviolett (EUV) oder Pulsbreiten von wenigen Femtosekunden zu erzeugen. Die transformationsbegrenzten Pulse des Astrella zeichnen sich durch geringes Amplitudenrauschen und hohe Phasenstabilität sowie hohe Strahlqualität aus (M² < 1,25). Damit eignen sich die Pulse auch ideal, um nichtlineare optische Prozesse anzutreiben, um diese extremen Betriebsbereiche zu erreichen.

Zweidimensionale Spektroskopie

Zu den anspruchsvollsten Anwendungen für Ultrafast Verstärker gehören die verschiedenen Ausführungsformen der zweidimensionalen Spektroskopie. Bei der konventionellen Spektroskopie wird das Lichtsignal (IR-Absorption, Raman-Streuung etc.) in Abhängigkeit von der Anregungswellenlänge aufgezeichnet. Im letzten Jahrzehnt erfreuten sich viele Variationen zweidimensionaler Spektroskopietechniken zunehmender Beliebtheit. Dabei wird mithilfe von Laserpulsen möglichst großer Bandbreite ermittelt, wie stark unterschiedliche molekulare Schwingungen oder elektronische Niveaus gekoppelt sind und wie stark die Dephasierungszeit dieser Kopplungen ist. Die Daten werden in der Regel als zweidimensionale Konturen dargestellt, wie in Abbildung 2 gezeigt. Die Form der Schwingungskonturen liefert auch Informationen, die es ermöglichen, die homogenen und heterogenen Komponenten der Lebensdauern der angeregten Zustände unabhängig voneinander zu bestimmen.

Obwohl das Konzept der 2D-Spektroskopie am einfachsten zu verstehen ist, wenn es im Frequenzbereich aufgetragen wird, werden die Daten in den meisten Experimenten als Fourier-Transformationen im Zeitbereich erfasst. Dies wird mithilfe von Breitbandimpulsen aus Femtosekundenquellen erreicht, die gleichzeitig den interessierenden Frequenzbereich abdecken. Dabei erzeugen eine einzelne Breitbandquelle und ein Pulsformer eine Pulssequenz. Das Timing zwischen zwei der eng synchronisierten Impulse wird in den Frequenzbereich umgewandelt und das Scannen des Timings zwischen den beiden Paaren ermöglicht die Bestimmung der Dephasierungslebensdauer, die manchmal als 3D-Daten bezeichnet wird. Eine ausführlichere Erklärung erhalten Sie im Xiong-Whitepaper.

Die Gruppe von Professor Wei Xiong an der University of California, San Diego, untersucht mit Hilfe der 2D-Spektroskopie, wie ein heterogener Katalysator - Re(diCN-bpy)(CO)₃Cl - an eine Goldoberfläche gebunden ist und wie diese Bindung seine Dynamik beeinflusst (siehe Abbildung 2). Diese Chemikalie ist ein CO₂ Reduktionskatalysator und ist daher ein Kandidat für den Einsatz in nachhaltigen Energiesystemen.

Xiongs Teams führen Experimente auf der Grundlage der Summenfrequenzerzeugung (SFG) durch, einer Technik, die Xiong ursprünglich als Doktorand im Labor von Martin Zanni entwickelte. 2D-SFG ist ideal für die Untersuchung oberflächengebundener Katalysatoren, da SFG-Schwingungssignale nur an Oberflächen und Phasengrenzflächen erzeugt werden. Dadurch wird das potenziell große Hintergrundrauschen aufgrund ungebundener (in Lösung befindlicher) Katalysatormoleküle weitgehend eliminiert. Da der Katalysator jedoch als Monoschicht gebunden ist, ist das SFG-Signal selbst äußerst schwach. Und da das Signal eine nichtlineare Abhängigkeit von der Laserintensität aufweist, sind hohe Pulsenergien und kurze Pulsbreiten unbedingt erforderlich; Aus diesem Grund hat Xiong Astrella für diese Arbeit ausgewählt. Als weitere Gründe für die Investition in Astrella als wichtigste Ultrafast Quelle des Labors nennt er die Benutzerfreundlichkeit und Langzeitstabilität. „Um einen vollständigen Satz von Spektren zu verschiedenen Verzögerungszeiten - 3D-Daten - zu erhalten, müssen wir die Daten manchmal über 48 Stunden hinweg mitteln, was extreme Anforderungen an die Laserstabilität stellt. Während dieser Zeit ist es wichtig, dass der Verstärkerausgang stabil ist und keine Abweichungen bei der Strahlausrichtung, der Strahlqualität, der Pulsenergie usw. auftreten. Die Stabilität des Astrella bedeutet, dass wir diese langen Datenläufe durchführen können, während wir den Laser von einem Büro in der Nähe des Labors aus fernsteuern .“ Xiongs Gruppe hat diesen Aufbau verwendet, um die spezifische Ausrichtung des Katalysators auf der Goldoberfläche (siehe Abbildung 2) und die Auswirkung der Oberflächenbindung auf die dynamische Kopplung zwischen Schlüsselschwingungen zu bestimmen.

Einfacher Zugang zu Pulsen unter 5 fs und mit hoher Energie

Der Astrella bietet einsatzbereiten Zugang zu Pulsbreiten von weniger als 35 fs mit Pulsenergien über 7 mJ. Einige wichtige neue Anwendungen in der Physik, Photochemie und Materialwissenschaft benötigen jedoch noch kürzere Pulse und/oder höhere Spitzenleistungen – zum Beispiel, um Attosekunden-Röntgenpulse zu erzeugen oder Bursts relativistischer Elektronen zu erzeugen. Kürzlich hat Coherent mit Professor John Tisch und Dr. Daniel Walke vom Imperial College of London sowie mit Wissenschaftlern von Sphere Ultrafast Photonics zusammengearbeitet, um die Einfachheit und stabile Strahlqualität eines Astrella-Verstärkers zu nutzen, um Pulsbreiten von 5 fs mit Pulsenergien von bis zu 2 mJ zu erreichen. Wie in Abbildung 3 dargestellt, war ein Schlüsselelement dieses Aufbaus ein von Tischs Gruppe entwickelter differenziell gepumpter Hohlfaserkompressor (HFC), der zur Erzeugung der ultrakurzen Impulse verwendet wurde. Die andere wichtige Komponente war das vom Sphere-Team entwickelte D-Scan-Pulskompressions-/Messsystem.

Dieser Ansatz macht sich die spektrale Verbreiterung zunutze, die durch die Selbstphasenmodulation (SPM) in einer Hohlfaser mit Edelgas verursacht wird. Die Faser fungiert dabei als dielektrischer Wellenleiter, der den Strahl einschließt und eine lange Interaktionslänge bei hoher Intensität ermöglicht. Dieser bewährte Ansatz gestattet nachweislich die Erzeugung von Laserpulsen mit hoher Leistung (bis zu 5 mJ) und wenigen Zyklen bei kHz-Wiederholraten.

Eine wichtige Neuerung besteht darin, den HFC differenziell zu pumpen. Wie von Tisch und anderen entwickelt, reduziert das Differentialpumpen die Plasmabildung am Fasereingang, wo die Laserintensität am höchsten ist. (In einer statisch gasgefüllten Hohlfaser würde die Plasmabildung auf der Eingangsseite andernfalls zu einer Verringerung der Kopplungseffizienz und der Shot-to-Shot-Stabilität führen, da sich die Größe und Position des Fokus am Eingang von seinem Optimum entfernt). Die Astrella-Pulse wurden durch eine Linse mit einer Brennweite von 1 Meter auf eine Strahltaille von ~160 µm am HFC-Eingang fokussiert. Aufgrund des hochstabilen Eingangsstrahls des Astrella-Verstärkers lief das System viele Stunden lang wiederholt, ohne aktive Rückmeldung oder Neuausrichtung durch die Benutzer.

Es gibt mehrere Ansätze, die verschiedene Aspekte von Femtosekundenpulsen charakterisieren können, aber die D-Scan-Blue-Einheit, die in dieser Demonstration verwendet wurde, bietet eine Reihe von Vorteilen, einschließlich der Fähigkeit, Pulse im Bereich von wenigen Zyklen mit Weltrekorddauern (bis hin zu Einzelzykluspulsen) zu messen und zu komprimieren. Die einfache und schnelle Handhabung macht D-Scan zum perfekten Werkzeug für die HCF-Messung und Optimierung. Erstens ermöglicht es sowohl die Komprimierung/Kontrolle als auch die zeitliche Messung in einem einzigen Gerät. Zweitens ist es ein robustes, in sich geschlossenes Gerät, das sehr tolerant gegenüber Fehlausrichtungen des Eingangsstrahls ist (sogar ± ein paar Grad) und daher schnell eingerichtet werden kann. Drittens ist es schnell und liefert eine vollständige Pulscharakterisierung (Phase und Amplitude) in weniger als 1 Minute für Kilohertz-Pulswiederholraten.

Wie im Datendiagramm in Abbildung 3 dargestellt, bietet dieser kompakte und relativ einfache Aufbau einen einsatzbereiten Zugriff auf Pulsbreiten von 5 fs mit Pulsenergien im Millijoule-Bereich. Holen Sie sich eine detailliertere Beschreibung der Demo.

Eine praktische Quelle für kohärente Breitband-EUV-Impulse (12–50 nm).

Wenn er durch verstärkte Femtosekunden-Laserpulse gepumpt wird, kann ein mit Inertgas gefüllter Wellenleiter stattdessen für die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) konfiguriert und optimiert werden, um kurzwellige Bereiche wie das extreme Ultraviolett (EUV) zu erreichen. Kürzlich von Coherent und K-M Labs durchgeführte gemeinsame Tests haben gezeigt, dass sich der Astrella aufgrund seiner Leistung, Stabilität und Strahlqualität ideal für den Betrieb eines Wellenleitergeräts mit hoher harmonischer Erzeugung (HHG) wie der XUUS4™-Serie von KMLabs eignet. (Wie beim HFC-Impulskompressor wird die optimale Leistung durch Differenzpumpen erreicht, um einen Druckgradienten entlang des Geräts zu erzeugen.) So wie die Erfindung des Lasers in den letzten Jahrzehnten Wissenschaft und Technologie revolutioniert hat, wird die Entwicklung kohärenter Laserquellen im Tischmaßstab im EUV- und kürzeren Wellenlängenbereich wahrscheinlich einen transformativen Einfluss auf wissenschaftliche und technische Anwendungen haben, die laserähnliche Leistung bei diesen kurzen Wellenlängen erfordern.

Abbildung 4 zeigt die Hauptkomponenten, die bei dieser erfolgreichen HHG-Demonstration verwendet wurden. Das HHG wurde mit einem EUV-Bildgebungsspektrometer und anschließendem EUV-CCD-Array-Detektor analysiert. Wenn Argon als Füllgas verwendet wird, besteht die Ausgabe aus mehreren Harmonischen, die im „nahe-EUV“ bei 35 nm zentriert sind. Bei Verwendung von Helium liegt der Schwerpunkt der Leistung bei 13,5 nm im tiefen UV-Bereich. Alternativ kann der Wellenleiter mit einem der schwereren Edelgase – Xenon oder Krypton – gefüllt werden, um längerwellige Harmonische zu erzeugen. In allen Fällen wurde festgestellt, dass die optimale Eingangspulsenergie für HHG geringer ist als die Ausgangspulsenergie des Astrella, so dass die Möglichkeit besteht, die zusätzliche Pulsenergie für kombinierte Experimente, z. B. für Pump-Probe-Studien, zu verwenden.

Die Form der EUV-Spektren (siehe Abbildung 4) ist das Ergebnis mehrerer Faktoren, einschließlich der Spitzenintensität des Lasers zum Zeitpunkt des Pulses, wenn die Emission hell und phasenangepasst ist, und der Reabsorption der längeren Wellenlängen das Inertgas und die Übertragung der Aluminiumfilter, die zur Unterdrückung der Grundschwingungen und Harmonischen niedrigerer Ordnung verwendet wurden. Holen Sie sich eine genauere Beschreibung der HHG-Tests.

Zusammenfassung

Kohärente Pulse mit großer Bandbreite, EUV-Wellenlängen und/oder ultrakurzen (5 fs) Pulsbreiten sind schon seit geraumer Zeit verfügbar, aber die Komplexität der Quellen, die bisher zum Erhalten dieser Pulsparameter erforderlich waren, beschränkte ihre Verwendung auf eine Handvoll Speziallabore. breite Anwendungen ausschließen. Die Verfügbarkeit einsatzbereiter Verstärker und zuverlässiger, aber hochentwickelter Zubehörteile ermöglicht nun einen einfachen Zugang zu extremer Femtosekundenleistung, was Anwendungen von der Attosekundenphysik bis zur mehrdimensionalen Spektroskopie zugute kommt.