Universität Augsburg: Analyse der Laser-Target-Modifikationen in PLD

Die Herausforderung

Dr. Helmut Karl ist Professor für Experimentalphysik an der Universität Augsburg (Deutschland), wo er unter anderem als Gruppenleiter auf dem Gebiet der nanoskaligen funktionalen Oxide tätig ist. Dr. Karl erklärt, dass komplexe Oxide für sein Team besonders interessant sind, weil sie eine Reihe von magnetischen und elektrischen Eigenschaften aufweisen, die in fortschrittlichen Geräten wie Speicherchips, Brennstoffzellen und Keramikkondensatoren genutzt werden können. 

Schichten aus hochwertigen Oxiden können durch die gepulste Laserabscheidung (PLD) erzeugt werden. Dabei verdampfen Laserpulse die Oberfläche eines Targets in einer Vakuumkammer und das emittierte Material lagert sich dann auf einem Band, Wafer oder anderen Substraten ab. Das PLD-Verfahren ist eine beliebte Methode, die sich bereits für die stöchiometrische Abscheidung und das epitaktische Wachstum von komplexen Oxiden und vielen anderen Materialklassen in funktionalen Heterostrukturen bewährt hat. Dr. Karl merkt an, dass PLD auch eine außerordentlich zuverlässige und vielseitige Technik ist, sowohl was die Materialien als auch die Ablagerungsbedingungen (z. B. den Hintergrundsauerstoffdruck) angeht. 

Zahlreiche veröffentlichte Studien, darunter auch einige von der Augsburger Gruppe, haben die Endergebnisse des PLD-Prozesses untersucht, nämlich die Zusammensetzung und die physikalischen Eigenschaften der abgeschiedenen Schichten. Die Untersuchung des ersten Teils des Prozesses, d. h. der abtragenden Wechselwirkung zwischen dem Laser und dem Targetobjekt, stand jedoch bisher weniger im Mittelpunkt. Dr. Karl und seine Kollegen beschlossen daher, diese Lücke zu schließen, indem sie untersuchten, wie Einkristalle verschiedener komplexer Oxide unter verschiedenen Orientierungen und On-Target-Fluenzen durch wiederholte Bestrahlung mit Laserpulsen abgetragen wurden. Zu diesem Zweck wurde ein optimierter optischer PLD-Strahlengang entwickelt, der die Größe und Form beibehält, während die Laserfluenz verändert wird [1].

Die Lösung

Das Team beschloss, die Auswirkungen der gepulsten Laserablation auf einkristalline (001), (011) und (111) orientierte SrTiO3 (STO), (102) orientierte LaAlO3 (LAO) und (001) orientierte Y3Al5O12 (YAG) Targets zu untersuchen. Wir haben uns für Einkristalle entschieden, weil die PLD-gewachsenen Schichten bekanntermaßen eine genaue Kationenstöchiometrie aufweisen, weniger anfällig für die Bildung von Partikeltrümmern sind – was bei polykristallinen gesinterten Targets oft das Problem ist – und eine gut definierte anfängliche Oberflächenbedingung bieten.

Sie entschieden sich für die Verwendung eines KrF-Excimerlasers, genauer gesagt eines Coherent COMPex 205 F, der bei einer Wellenlänge von 248 nm arbeitet, da dies ein häufig verwendeter Laser ist, der in vielen PLD-Forschungs- und Industrieanwendungen bevorzugt wird. Die Pulsenergie dieses Lasers ist mit 750 mJ relativ hoch und ermöglicht eine großflächige Ablation bei niedrigen bis hohen Fluenzen. Karl erklärt: „Dieser 248-nm-Excimerlaser und unser spezieller Strahlengang haben sich für die PLD von vielen verschiedenen Oxiden bewährt und bieten die Strahlhomogenität und hohe Puls-zu-Puls-Stabilität, die wir für aussagekräftige quantitative Studien benötigen.”

Abbildung 1 zeigt einen Teil der in dieser Studie verwendeten optischen Anordnung. Um die gleichen Strahlbedingungen auf dem zu analysierenden Objekt zu erreichen, wurden sowohl die Apertur als auch die Demagnifikationslinse in einer festen Position gehalten, während ein dielektrisches Dämpfungsglied verwendet wurde, um die Laserenergie an der Apertur kontinuierlich anzupassen. Dadurch konnten die Fluenzen an der Targetoberfläche von 1-6 J/cm2 bei konstanter Größe des Laserspots eingestellt werden.

Das Ergebnis

Mit dieser Anordnung wollten die Forscher die Einkristalltargets hinsichtlich Morphologie, Sauerstoffverlust und Rissbildung nach verschiedenen kurzen Pulssequenzen mit unterschiedlichen Fluenzen umfassend bewerten. Die Oberflächenmorphologie des Targets wurde mittels Rasterkraft-, Rasterelektronenmikroskopie und konfokaler Laser-Scanning-Mikroskopie abgebildet. Die kristallographischen Veränderungen der Oberfläche und die elementare Zusammensetzung wurden mit Hilfe der Elektronenrückstreuungsbeugung und der energiedispersiven Röntgenspektroskopie analysiert.

Die Studie ergab mehrere interessante Ergebnisse. Zum Beispiel wiesen alle Materialien eine mehrere hundert Nanometer dicke Schicht auf, die durch periodisches Schmelzen und Rekristallisation durch jeden einzelnen Laserpuls entstanden sein muss (Abbildung 2). Die meisten Materialien wiesen Oberflächenrisse auf, was darauf hindeutet, dass der Thermoschock nicht der einzige wichtige Mechanismus ist. Vielmehr spielt auch die mechanische Belastung durch die thermische Ausdehnung eine Rolle. Und bei einigen Materialien ist die Zersetzung durch die Freisetzung von Sauerstoff ein weiterer aktiver Mechanismus.

Zusammenfassend hofft das Team, dass diese neuen Erkenntnisse zu einer besseren Auswahl der Targetobjekte für PLD führen können, mit dem zusätzlichen Vorteil, dass die Leistung bestimmter Anwendungen zur Oberflächenstrukturierung, die auf Excimer-Laserpulsen basieren, verbessert werden kann.

Referenzen

1. F. Jung et al., Surface evolution of crystalline SrTiO3, LaAlO3 and Y3Al5O12 targets during pulsed laser ablation, Applied Physics A Volume 128, Article number: 750 (2022)  https://doi.org/10.1007/s00339-022-05805-5

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