ホワイトペーパー
厳しい動作環境においてターンキー型アクセスを提供するフェムト秒増幅器
Astrella再生増幅器の優れたビーム品質と長期安定性は、従来は複雑な光源とレーザの専門知識が必要であった、極端な動作領域の実験に理想的なターンキーエンジンとなります。このホワイトペーパーでは、この産業グレードのウルトラファーストレーザ・再生増幅器を使用して、5 fs未満のパルス幅に到達し、13 nmまでのEUV波長を生成し、48時間続く広帯域2次元分光スキャンを実行する方法について説明します。
チタンサファイア再生増幅器
イッテルビウムをドープしたファイバーなどの新しいレーザ利得材料がフェムト秒理化学の用途に使用されることが増えていますが、チタンサファイアならではの広いバンド幅と利得特性は、1～5 kHzの最も一般的な繰り返し周波数で、非常に高いパルス発振エネルギーや非常に短いパルス幅を必要とする用途において、この実績のある技術が困難な課題ではないことを意味します。これらの性能を満たすための最適なレーザアーキテクチャは、再生増幅器を備えたチャープパルス増幅 (CPA) に基づいています。ここでは、約80 MHzのチタンサファイアフェムト秒オシレータの出力が数十ピコ秒に引き伸ばされ (チャープされ)、高速光ゲートによってキロヘルツ領域にドロップされてから、Qスイッチ緑色レーザによって励起される単一増幅器または多段増幅器で増幅されます。増幅されたパルス (入力パルスのレプリカ) は、最初のパルス幅まで圧縮されます。Coherentのような垂直統合レーザメーカーは、オシレータ、増幅器、励起レーザといったこれらすべてのコンポーネントを、必要な性能を達成するために組み合わせることができる個別のデバイスとして提供しています。増幅されたフェムト秒パルスを可能な限り幅広いユーザーベースで利用できるようにするために、これらすべてのコンポーネントは、単一の堅牢なレーザヘッド内に統合された「ワンボックス」増幅器も提供しています。
最近まで、商用チタンサファイアシステムでは、複雑さとパフォーマンスの間に顕著なトレードオフがありました。オープンアーキテクチャシステムでは、最短のパルス幅と最高のパルス発振エネルギーへのアクセスが可能でしたが、ワンボックス統合増幅器では、最先端のパフォーマンスを犠牲にしたうえで、シンプル (多くの場合、プッシュ ボタン) で使いやすい構造が実現されていました。この状況は、Coherent Astrellaシリーズなどの次世代統合増幅器で大きく変わりました。高エネルギーと短いパルス幅により、より複雑なマルチボックス増幅器とのギャップが大幅に減少しました。Astrellaでは、市販の洗練されたアクセサリと組み合わせて、以前は少数の専門レーザラボでしか利用できなかった動作環境への、ターンキーアクセスが実現しました。
産業ニーズに応えるシンプルさと高信頼性
コンパクトなパッケージでのパフォーマンスは、ウルトラファーストレーザ・再生増幅器の採用を増やすために必要な要件の一部に過ぎません。Astrellaは使いやすさと信頼性、長期安定性を兼ね備えています。この堅牢な信頼性/安定性は、Coherentがウルトラファーストレーザ科学における産業革命と呼ぶプログラムの成果です。これには、設計方法論、材料認定、調達、さらに高加速寿命試験（HALT）/加速ストレス性能試験（HASS）プロトコルの包括的なプログラムが含まれます。HALT（High Accelerated Life Testing: 高加速寿命試験）では、プロトタイプを破壊に対して繰り返しテストし、再設計して、固有の弱点を取り除くために再試験します。HASS（Highly Accelerated Stress Screening: 加速ストレス性能試験）では、最終出荷の前の生産ユニットに規定の使用環境を超えるストレスを与えます。これにより、製造、パッケージングなどの欠陥が排除されます。図1は、カスタム高加速寿命試験（HALT）/加速ストレス性能試験（HASS）チャンバーにロードされたAstellaを示しています。
図1 :高加速寿命試験（HALT）/加速ストレス性能試験（HASS）とスクリーニングは、Astrella増幅器の産業用途における信頼性を実現する重要な要素です
その結果、Astrellaでは、1 kHzの繰り返し率で35 fs未満のパルス幅、800 nmでパルスあたり最大7 mJのプッシュボタン性能を実現しました。すべてのレーザコンポーネントはコンパクト (26 cm x 79 cm x 125 cm) なヘッド内に収納されています。これらの増幅器は、優れた長期安定性も提供します。これは、データ収集時間が数十時間に及ぶ可能性がある二次元（2D）分光法のような実験では不可欠です。
物理学、光化学、材料科学におけるいくつかの重要な新しい用途では、たとえば極紫外線 (EUV) パルスや数フェムト秒のパルス幅を生成するために、さらに短いパルス幅や非常に短い波長が必要となります。Astrellaの変換制限パルスは、低振幅ノイズと高い位相安定性、および高いビーム品質 （M2 < 1.25）を実現しています。つまり、このパルスは、非線形光学プロセスを駆動して極端な動作領域に到達させるのにも理想的であることを意味します。
二次元分光
ウルトラファーストレーザ・再生増幅器に対する最も要求の厳しい用途のいくつかは、二次元分光法のさまざまな実施形態です。従来の分光法では、光信号（IR吸収、ラマン散乱など）が励起波長の関数として記録されていました。過去10年間で、さまざまなバリエーションの二次元分光法技術が普及してきました。ここでは、可能な限り広いバンド幅のレーザパルス発振を使用して、異なる分子振動または電子レベルがどの程度強く結合しているか、およびこれらの結合のディフェーズ時間を決定します。データは通常、図2に示すように二次元の等高線としてグラフ化されます。振動等高線の形状は、励起状態の寿命の均一成分と不均一成分を独立して決定できる情報も提供します。
二次元分光法の概念は周波数領域でプロットすると最も理解が容易ですが、ほとんどの実験ではデータは時間領域でのフーリエ変換として取得されます。これは、フェムト秒ソースからの広帯域パルスを使用して、対象の周波数領域に同時に広がることで実現されます。ここでは、単一の広帯域ソースとパルス整形器がパルス発振シーケンスを生成します。緊密に同期した2つのパルス間のタイミングが周波数領域に変換され、2つのペア間のタイミングをスキャンすることで、3Dデータと呼ばれることもあるディフェーズ寿命を決定できます。さらに詳しい説明については、シオンのホワイトペーパーを参照してください。
図2. 密度汎関数理論（DFT）を用いてシミュレートしたHD二次元SFGデータと反射モードIR分光のデータから決定した金表面上の触媒の配向。好ましい配向は「a」です。青い棒は振動モードの配向を表します。挿入図は、この研究の2Dデータプロットを示しています。表面結合触媒の2D SFGデータと、溶液中の触媒の同じ振動情報を示す2D IRデータです。
カリフォルニア大学サンディエゴ校のWei Xiong教授のグループは、二次元分光法を用いて、異種触媒であるRe（diCN-bpy）（CO）3Clが金表面にどのように結合し、この結合がそのダイナミクスにどのように影響するかを調べています（図2参照）。この化学物質はCO2還元触媒であるため、持続可能なエネルギー計画に使用できる候補となります。
Xiong教授のチームは、Martin Zanniの研究室で大学院生としてXiong教授によって最初に開発された技術である和周波数発生（SFG）に基づいて実験を行いました。2D SFGは、SFG振動信号が表面と相界面でのみ生成されるため、表面結合触媒の研究に最適です。これにより、結合していない（溶液中の）触媒分子に起因する、潜在的に巨大なバックグラウンドノイズが大幅に除去されます。しかし、触媒は単層で結合しているため、SFGシグナル自体はきわめて微弱です。また、信号はレーザ強度に非線形に依存するため、高いパルスエネルギーと短いパルス幅が不可欠です。だからこそ、Xiong教授はこの仕事にAstellaを選びました。教授がラボの主要なウルトラファーストレーザのソースとしてAstrellaに投資するもうひとつの理由として、その使いやすさと長期的な安定性を挙げています。「さまざまな遅延時間でスペクトルの完全なセット（3DSFGデータ）を取得するには、48時間のデータを平均化する必要がある場合があります。これは、レーザの安定性に非常に厳しい要求を課します。この間、増幅器の出力が安定していて、ビームポインティング、ビーム品質、パルスエネルギーなどにドリフトがないことが重要です。Astrellaの安定性は、研究室の近くのオフィスからレーザを遠隔操作しながら、このような長時間のデータ収集ができることを意味します。Xiong教授の研究グループは、このセットアップを用いて、金表面上の触媒の特定の配向（図2参照）と、キー振動間の動的結合に対する表面結合の効果を決定しました。
高エネルギーサブ5fsパルスへのシンプルなアクセス
Astrellaは、7 mJを超えるパルスエネルギーで35 fs未満のパルス幅へのターンキーアクセスを提供します。しかし、物理学、光化学、材料科学におけるいくつかの重要な新興用途では、たとえばアト秒X線パルスを生成したり、相対論的電子のバーストを生成したりするために、さらに短いパルスやより高いピークパワーが必要となります。最近Coherentは、インペリアル・カレッジ・オブ・ロンドンのJohn Tisch教授およびDaniel Walke博士、およびスフィア・ウルトラファーストレーザ・フォトニクスの科学者との協力のもと、ターンキーのシンプルさとAstrella増幅器からの安定したビーム品質を活用して、5フェムト秒のパルス幅で2 mJのパルスエネルギーを達成しました図3に示すように、このセットアップの重要な要素は、超短パルス発振の生成に使用されるTisch教授のグループによって開発された差動励起式中空ファイバーコンプレッサー（HFC）でした。もうひとつの重要なコンポーネントは、Sphereチームが開発したd-scanパルス圧縮/測定システムです。
図3 :5 fsパルスの生成と測定のための実験セットアップ。Coherent Astrella増幅器の出力は、レンズ（f=1 m）によって、ネオンまたはヘリウムガスで加圧された内径250 μmの差動励起中空コアファイバーに集束されます。Astrellaからのパルスエネルギーは、波長板偏光子の組み合わせ（図示せず）により0～7 mJの範囲で制御されます。中空コアファイバーからのスペクトル的に広がった出力は、圧縮され、d-scan blueシステムによって測定される前に、凹面銀ミラー（f=0.75 m）によって再コリメートされます。d-scan測定ヘッドに必要な平均出力はわずか数mWだけなので、ビームスプリッターを使用して中空ファイバーからワット レベル（1 kHzで約1 mJ）のビームをサンプリングします。ビームダンプに入るビームは、通常実験に利用可能です。（挿入図は、フーリエ変換で制限されたパルスと実際に取得されたパルスの両方の時間領域での典型的なd-scan出力データを示しており、この場合の持続時間は5.1 fs FWHMであることがわかります。）
このアプローチは、希ガスを含む中空ファイバー内の自己位相変調（SPM）によって引き起こされるスペクトルの広がりを利用しています。ファイバーは誘電体導波管として機能し、ビームを閉じ込め、高強度での長い相互作用長を可能にします。この確立されたアプローチにより、高出力（最大5 mJ）、数サイクルのレーザパルスをkHzの繰り返し率で生成できることが証明されています。
ここでの重要な技術革新は、HFCを差動励起することにあります。Tisch教授らによって先駆的に提案されたように、差動励起は、レーザ強度が最も高くなるファイバー入口でのプラズマ形成を減少させます。（静的にガスが充填された中空ファイバーでは、入力側でプラズマが形成されると、入力側の焦点のサイズと位置が最適な状態から変化するため、結合効率とショット間の安定性の両方が低下します。）Astrellaのパルスは、焦点距離1メートルのレンズによって、HFC入力でビームウエストが約160 μmになるように集束されます。このシステムは、Astrella増幅器からの安定性の高い入力ビームにより、ユーザーによるアクティブなフィードバックや再アライメントを行わずに、一度に何時間も繰り返し動作しました。
フェムト秒パルスのさまざまな側面を特徴付けることができるアプローチはいくつかありますが、このデモで使用されたd-scanユニットには、世界記録的な持続時間を持つ数サイクル領域のパルス（1サイクルパルスまで）を測定し、圧縮する能力など、多くの利点があります。全体的な使いやすさとそのスピードにより、d-scanはHCFの測定と最適化に最適なツールとなっています。まず、圧縮・制御と時間測定を1台で実行できます。第二に、入力ビームの位置ずれ（±数度でも）に耐える非常に堅牢な内蔵ツールであるため、セットアップを迅速に行うことができます。第三に、高速であり、キロヘルツのパルス繰り返しレートについて1分未満で完全なパルス特性（位相と振幅）を提供します。
図3のデータプロットに示されているように、このコンパクトで比較的シンプルなセットアップにより、ミリジュールレベルのパルスエネルギーで5 fsのパルス幅へのターンキーアクセスが実現します。デモの詳細な説明はこちら
Coherent広帯域EUV（12～50 nm）パルスの便利なソース
増幅されたフェムト秒レーザパルスによって励起される場合、不活性ガスで満たされた導波路は代わりに高調波発生（HHG）用に構成および最適化され、極紫外線（EUV）などの短波長領域に到達することができます。CoherentとKM Labsが実施した最近の共同テストでは、Astrellaの出力、安定性、ビーム品質が、KMLabs XUUS4™ シリーズなどの高調波発生（HHG）導波路デバイスの駆動に最適であることが示されました。（HFCパルスコンプレッサーと同様に、デバイスに沿って圧力勾配を生成する差動励起によって最適なパフォーマンスが実現されます。）レーザの発明がここ数十年間で科学技術に革命をもたらしたのと同様に、EUVおよびそれより短い波長での卓上規模のCoherentレーザ光源の開発は、これらの短波長でレーザのような性能を必要とする科学技術の用途に、革新的な影響を及ぼす可能性があります。
図4 :EUVパルスの生成に使用されるセットアップの概略図。挿入図は、HHGガスがヘリウムで、入力パルスエネルギーが6 mに最適化された場合に記録されたEUVパルスのスペクトルを示しています。さまざまな高調波のスペクトルバンド幅（(FWHM）は約0.75 nmです。
図4は、このHHG実証実験に使用された主なコンポーネントを示しています。HHGは、EUVイメージング分光計とそれに続くEUV CCDアレイ検出器を使用して分析されました。アルゴンを充填ガスとして使用すると、その出力は35 nmの「近EUV」を中心とするいくつかの高調波で構成されます。ヘリウムを使用すると、出力の中心は深紫外の13.5 nmになります。あるいは、導波路をより重い不活性ガス（キセノンまたはクリプトン）のいずれかで満たして、より長い波長の高調波を生成することもできます。いずれの場合も、HHGの最適な入力パルスエネルギーはAstrellaの出力パルスエネルギーよりも小さいことが判明しており、励起とプローブタイプの研究などの組み合わせ実験に追加のパルスエネルギーを使用するという選択肢が残されています。
EUVスペクトルの形状（図4参照）は、発光が明るく位相が一致するパルス中の時間におけるレーザのピーク強度、不活性ガス中の長波長の再吸収、基本波と低次高調波を除去するために使用されたアルミニウムフィルターの透過率など、いくつかの要因の結果です。HHGテストの詳細な説明はこちら
概要
広バンド幅、EUV波長、超短パルス幅（5fs）を特徴とするCoherentパルスは、かなり以前から利用可能でしたが、これらのパルスパラメータを得るために必要な光源が複雑であったため、その使用は一握りの専門研究機関に限られ、広範な応用が妨げられていました。現在では、ターンキー増幅器と信頼性の高い、しかし洗練されたアクセサリーを利用することで、極端なフェムト秒性能に簡単にアクセスできるようになり、アト秒物理学から多次元分光学までのアプリケーションに恩恵をもたらしています。